Logró cierta notoriedad en 1968 cuando se unió a la banda de rock progresivo Aphrodite's Child inicialmente como cantante y después como bajista y cantante. Su distintiva voz operística dio impulso a la banda hasta colocarla con éxito en el ámbito internacional, notablemente en su álbum final 666, el cual vino a convertirse en un clásico de culto para los melómanos.
Tras la disolución de Aphrodite's Child, Demis continuó grabando esporádicamente con su compañero de banda, el también destacado músico Vangelis. Grabaron juntos en 1977 el álbum Magic cuyo mayor éxito fue «Because», conocida en español como «Morir al lado de mi amor» y grabada en siete idiomas en total. El álbum Demis (1982), que incluyó «Tu libertad» —adaptación vocal del tema «Race to the end», parte de la banda sonora del filme ganador del Óscar Carros de Fuego—, mientras Roussos también aparece en la banda sonora de la película Blade Runner (1982), todos con éxito y, finalmente, en 1984 el álbum Reflection.
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